隨著能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題的日益嚴(yán)峻，太陽(yáng)能等綠色可再生能源近年來(lái)得到了廣泛關(guān)注。伴隨著光電轉(zhuǎn)換效率的提升和生產(chǎn)成本的下降，太陽(yáng)能電池愈加凸顯其廣闊的應(yīng)用前景。有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鉛鹵鈣鈦礦太陽(yáng)能電池，作為新型太陽(yáng)能電池的后起之秀，在短短七年內(nèi)，光電轉(zhuǎn)換效率從3.8%迅速增長(zhǎng)到22.1%。雖然鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在效率上已經(jīng)取得重大突破，但人們對(duì)于鈣鈦礦材料本身的生長(zhǎng)機(jī)理以及薄膜形貌的形成機(jī)制研究還需要進(jìn)一步加強(qiáng)，而基于此的研究對(duì)鈣鈦礦材料的深入認(rèn)知以及相應(yīng)的光電器件的應(yīng)用具有重大意義。

北京大學(xué)物理學(xué)院“極端光學(xué)創(chuàng)新研究團(tuán)隊(duì)”的朱瑞研究員和龔旗煌院士等，針對(duì)鈣鈦礦材料從前驅(qū)液到多晶薄膜的結(jié)晶動(dòng)力學(xué)和形貌演變過(guò)程進(jìn)行了深入研究。該工作結(jié)合基于同步輻射的掠入射X射線衍射(GIXD)和傅立葉變換紅外光譜等先進(jìn)的表征技術(shù)，對(duì)鈣鈦礦材料從前驅(qū)液到多晶薄膜進(jìn)行原位實(shí)時(shí)探測(cè)，在結(jié)構(gòu)變化上提出了“納米中間體組裝模型”，在分子或者納米尺度下研究鈣鈦礦的結(jié)晶和生長(zhǎng)機(jī)理。同時(shí)調(diào)控鈣鈦礦結(jié)晶過(guò)程中的溫度和時(shí)間等參數(shù)，多維度研究印刷鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶動(dòng)力學(xué)。

在介觀尺度的薄膜形貌上，研究團(tuán)隊(duì)利用基于復(fù)合光學(xué)顯微鏡的原位加熱實(shí)驗(yàn)，觀察一步法鈣鈦礦薄膜的形成過(guò)程，建立“結(jié)晶-耗盡”物理模型，闡述周期性環(huán)帶鈣鈦礦薄膜形貌的形成機(jī)制。本研究全面報(bào)道了鈣鈦礦材料從分子層面的結(jié)晶生長(zhǎng)到介觀尺度上的薄膜形貌。此外，研究者也對(duì)印刷鈣鈦礦太陽(yáng)能電池進(jìn)行了優(yōu)化和表征，獲得了與傳統(tǒng)旋涂方法相當(dāng)?shù)钠骷怆娦阅?，?duì)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池從實(shí)驗(yàn)室研究到工業(yè)化生產(chǎn)的轉(zhuǎn)化進(jìn)行了積極的探索，具有一定的實(shí)際意義。

該研究工作發(fā)表在《自然通訊》雜志(Nat. Commun. 2017, 8, 15688)上。朱瑞研究員課題組的博士生胡芹和趙麗宸為該文章的共同第一作者。此研究是與美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的Thomas P. Russell教授和劉烽博士、英國(guó)薩里大學(xué)的張偉博士等合作展開(kāi)的。該工作得到中國(guó)國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部、北京大學(xué)人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、“極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心”“2011計(jì)劃”量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心、“青年千人計(jì)劃”和美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(LBNL)等單位的支持。

(a)印刷鈣鈦礦從前驅(qū)液到多晶薄膜轉(zhuǎn)換過(guò)程中不同階段的GIXD二維衍射圖;(b)鈣鈦礦結(jié)晶的納米中間體組裝模型;(c)印刷薄膜的形貌顯微鏡圖;(d)周期性“結(jié)晶-耗盡”物理模型示意圖。

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